融媒中心讯/近日，材料科学与工程学院新能源材料与工程研究院张久俊院士团队郑云教授在固态锂金属电池领域取得重要进展，有效提升了聚醚基准固态电池高电压性能，为高电压准固态电池中同时稳定正极/电解质界面与正极结构提供了新的设计策略。相关成果以“Competitive Adsorption and Structural Reinforcement Synergy Stabilizes High-Voltage Quasi-Solid-State Batteries”为题，发表于化学领域国际权威期刊Angewandte Chemie International Edition（影响因子16.9，中科院一区）。

聚醚基电解质具有柔韧性好、易加工、室温离子电导率较高以及与电极界面接触良好等优势，是构建高安全准固态锂金属电池的重要候选材料。然而，在高电压循环过程中，残余醚类溶剂容易在正极表面发生氧化分解，形成富含有机组分且不稳定的正极电解质界面层（CEI）；与此同时，高镍层状正极（如NCM811）还会发生过渡金属溶出、Li/过渡金属阳离子混排、氧空位形成及表面岩盐相重构等结构退化。如何同步稳定正极/电解质界面与正极结构，成为提升聚醚基准固态电池高电压性能的关键科学挑战。

针对这一问题，郑云教授、张久俊院士团队提出“竞争吸附与结构增强协同（Competitive Adsorption and Structural Reinforcement Synergy，CASR）”策略。该策略通过在聚醚基电解质中引入含铜自吸附分子，使其与DOL、DME等溶剂分子竞争NCM811正极表面的吸附位点，从而减少溶剂在界面的聚集，促进锂盐阴离子局部富集，进而诱导形成外层富LiF、内层含Cu−F键的均匀富氟CEI，有效抑制溶剂持续氧化分解和过渡金属溶出。随着循环进行，部分Cu进一步原位占据过渡金属缺失的晶格位点，对NCM811正极发挥动态结构增强作用。在界面竞争吸附、稳定富氟CEI构建与Cu动态结构增强的协同效应下，界面副反应与正极结构退化均得到有效抑制，Li||NCM811准固态电池的高电压循环稳定性因此获得大幅提升。电化学测试结果表明，在低载量正极条件下，Li||NCM811准固态电池在4.6V截止电压下循环400次后，容量保持率达到80%，在4.5V、10C高倍率条件下循环1000次后容量保持率仍达到80%。本研究为高电压准固态电池中同时稳定正极/电解质界面与正极结构提供了新的设计策略。

“竞争吸附与结构增强协同”策略设计思路图

材料科学与工程学院2024级硕士研究生张丽芬为该论文的第一作者，材料科学与工程学院新能源材料与工程研究院为第一通讯单位。该成果获得国家自然科学基金（22250710676）、教育部海外引才专项、福建省“百人计划”项目、福建省“闽江学者”奖励支持计划项目（XRC-23125）、福建省自然科学基金（2024J01261）、福建省中青年教师教育科研项目（JZ230002）、福州大学福建省高校测试中心贵重仪器设备开放测试基金（2026T001, 2024T010），福州大学材料科学与工程学院一流学科培优项目等资助。

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.4447296