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新闻中心讯/近期,福州大学化学学院黄兴教授与苏黎世联邦理工学院Willinger、Bokhoven教授课题组在“利用原位电镜直接观察金属和载体的动态相互作用”方面开展合作研究,并取得突破性进展。相关研究成果以“Dynamic interplay between metal nanoparticles and oxide support under redox conditions”为题发表在世界顶级学术期刊Science(Science, 2022, 376, 982-987),黄兴教授为该篇论文共同通讯作者。这是我校教师首次作为通讯作者在该杂志上发表论文,是福州大学“一号工程”建设以来产出的重要科研成果,标志着福州大学在国际科研合作方面呈现出新的格局,在引领性原创成果上又取得了新的突破。

该研究工作在原子尺度上揭示了SMSI包覆结构在反应环境中的结构演化以及金属-载体相互作用引起的金属颗粒、界面结构的动态行为和作用机制。主要亮点在于:一是SMSI诱导形成的包覆结构一旦被置于氧化还原反应气氛中则会变得极不稳定,表现为TiOx包覆层迅速从Pt颗粒表面移除,同时该过程还伴随着Pt颗粒的表面重构;二是在氧化还原反应气氛下,金属-载体相互作用可诱发Pt-TiO2界面以及Pt颗粒的动态结构变化。Pt和TiO2固有的晶格失配和界面应力可以降低界面处TiO2氧空位的形成能垒,从而致使界面处TiO2发生循环往复的氧化还原过程,并导致界面结构以及Pt颗粒发生持续的动态变化。取决于Pt颗粒与TiO2载体间的取向关系以及载体表面的拓扑形貌特性,Pt纳米颗粒会展现出不同的动态行为;三是在氧化还原反应中,水汽的产生并非是SMSI包覆层遭到破坏或移除的原因。事实上,过量的水汽可以抑制Pt纳米颗粒以及Pt-TiO2界面间的动态行为;四是将反应气氛(H2+O2)中的H2移除后,SMSI可再次诱导形成Pt@TiOx核壳结构(即金属的包裹结构)。此后,Pt颗粒以及Pt-TiO2界面的动态行为也会完全停止。

该研究强调了催化剂的活性状态与非活性状态的区别,证明了金属-载体相互作用的表现形式很大程度上取决于催化剂所处的化学环境,其揭示的动态行为和结构变化还可为理论模拟提供更相关的结构模型,有望更好地阐释催化剂的活性位点(形成与消失)与动态结构变化的内在关系。


高清视频和图片请详见: https://www.science.org/doi/10.1126/science.abm3371


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